物理学院周武团队提醒动量分辩的STEM-EELS振荡谱中石墨烯光学声子信号体系性消失机制

  资料的声子色散曲线（晶格振荡频率与动量空间中波矢的联系）是描绘晶格振荡规则的重要图画，在了解资料的热传导、超导性质和结构相变等机制中发挥着要害效果。直接丈量声子色散曲线要求丈量手法具有高动量分辩才能，以区别不同波矢下的振荡频率差异。前期研讨者使用非弹性X射线/中子散射谱、高分辩反射式电子能量丢失谱等技能对资猜中的声子色散联系进行了很多研讨。但是，因为入射源波长的约束，对局域纳米结构能够进行高空间分辩的声子色散丈量仍是一个不小的应战。近年来，得益于扫描透射电子显微镜（STEM）中电子单色仪的使用以及STEM中灵敏的电子光学设定，动量分辩的扫描透射电子能量丢失谱（STEM-EELS）技能因其兼具空间分辩、动量分辩和能量分辩的一起优势而广受重视，成为研讨资猜中局域晶格振荡特征的重要表征手法。有必要留意一下的是，动量分辩STEM-EELS所得振荡谱的强度会沿倒空间一直在改变，这与入射电子与晶格间产生非弹性散射的散射截面相关。因而，开展动量分辩STEM-EELS以完成局域结构中声子色散曲线的直接丈量，一起开发先进的声子谱理论核算办法以准确解析STEM-EELS谱中振荡信号的物理含义，对深化了解高能入射电子与晶格振荡之间的相互效果以及提醒资猜中与晶格振荡相关的特别物性具有严重的研讨含义。

  近期，中国科学院大学的周武教授研讨团队结合动量分辩STEM-EELS振荡谱和冷冻声子多片层模仿办法，成功提醒了单层石墨烯在多个布里渊区范围内不同Γ点处光学声子信号体系性消失的机制。图1显现当石墨烯Γ点（ hk0 ）的指数满意 h+2k=3n 的联系时，该点处光学声子信号消失。依据根据van Hove formalism理论的EELS振荡谱散射截面公式，该研讨团队以为该体系性消光现象是因为晶胞内两个碳原子上产生的非弹性散射信号产生彻底相消干与导致。在之前的STEM-EELS振荡谱理论研讨中，不同原子上产生的散射信号之间的干与通常被以为是一项可疏忽的要素，而在本研讨中，周武教授研讨团队经过试验初次提醒该要素在石墨烯光学声子信号体系性的消失中扮演要害人物。

  该研讨团队进一步以为，相似的光学声子体系性消失现象应当都会存在于由相同元素的对称原子对组成的资猜中，并在金刚石体系中进行了验证。但是，在金刚石[110]带轴下，本该产生体系性消光的（220）处却呈现十分显着的光学声子信号（图2）。关于上述现象，该研讨团队以为关于具有必定厚度的块体样品，多重散射是入射电子与样品之间相互效果中不行疏忽的要素，而这不在根据van Hove formalism理论的EELS振荡谱散射截面理论的范围内。该研讨团队还经过冷冻声子多片层模仿办法对不同带轴的金刚石样品的声子色散进行模仿，得到其在不同厚度下光学声子信号的强度改变趋势（图3），从而对厚样品中多重散射关于声子信号的调制效果进行体系描绘。

  上述研讨结合先进的动量分辩STEM-EELS试验办法和冷冻声子多片层模仿办法提醒了石墨烯中特定Γ点处光学声子信号消失的机制，要点突出了源于不同原子的散射信号间的干与关于振荡谱信号的影响，并将该理论推行至其它由相同元素的对称原子对组成的资猜中。此外，该研讨还初次从试验视点证明了多重散射关于厚样品振荡谱信号的影响。上述研讨展现了光学声子信号体系性消失和入射电子在资猜中的多重散射对STEM-EELS振荡信号的调制，关于正确解析样品局域结构处的振荡谱具有极端严重含义。

  该研讨成果以“Systematic Absences of Optical Phonon Modes in Phonon Dispersion Measured by Electron Microscopy”为题宣布2024年7月22日的Physical Review Letters上（）。中国科学院大学的周武教授与瑞典Uppsala大学Ján Rusz教授为一起通讯作者，中国科学院大学18级博士生李傲雯为榜首作者。该论文的一起作者中还包含Uppsala大学的Paul M. Zeiger博士以及在读学生何祖贤、中国科学院大学已结业的博士许名权和中国科学院大学杰出客座教授Stephen J. Pennycook。该研讨工作获得了北京高校杰出青年科学家方案项目和中国科学院安稳支撑基础研讨范畴青年团队方案等赞助，以及国科大电子显微学试验室的支撑。